Gazeteciliğe 1947'de Cumhuriyet Halk Partisi'nin yayın organı olan Ulus gazetesinde başlayan Cüneyt Arcayürek, sırasıyla Ankara Akşam haberleri, Kudret, Vatan, (tekrar) Ulus, Anka Haber Ajansı, Akis, Hürriyet, Tercüman, Milliyet, Güneş ve Bugün gazetelerinde çalıştı. Milliyet gazetesinde ve Metin Toker'in yayımladığı Akis dergisinde hem yazarlık, hem genel yayın müdürlüğü yaptı. Büyük yankılar uyandıran, çeşitli soruşturmalar ve davalar açılmasına yol açan ancak kendisine 'Yılın Gazetecisi' ünvanını kazandıran "Johnson'un Mektubu" haberiyle ün sağladı.

Barış Harekatı'ndan sonra Kıbrıs'a ilk giren gazeteci olan Arcayürek, son olarak Cumhuriyet gazetesinin başsayfasında Güncel isimli köşenin yazarıydı. KanalTürk'te, Tuncay Özkan ile birlikte Pazar günleri yayınlanan Politika Durağı adlı programı sunan Arcayürek, Süleyman Demirel'in cumhurbaşkanlığı döneminde kendisine danışmanlık da yapmıştı.